LCC
Catalyseurs hétérogènes pour la chimie fine et l’énergie
Il s’agit de développer des stratégies novatrices (catalyse en milieu confiné, cocktail de catalyseurs, catalyse interfaciale de «Pickering», catalyseur par auto-assemblage) pour la mise au point de (nano)catalyseurs hétérogènes performants pour des réactions de la chimie fine (hydrogénation sélective) ou liées à l’énergie (synthèse Fischer-Tropsch, activation du CO2, ORR).
Cocktail de catalyseurs. Il s’agit de développer des catalyseurs supportés en intégrant une utilisation ultra-rationnelle de la phase active (souvent constitué d’un métal critique) mais également du support qui peut également contribuer à la catalyse, de façon à obtenir une catalyse coopérative à partir de catalyseurs multifonctionnels.
Ce concept original combinant les activités de plusieurs espèces métalliques (nanoparticules, atomes isolés) et du support (via du spillover d’hydrogène) a été exploité pour améliorer sensiblement les performances de catalyseurs au palladium pour des réactions d’hydrogénation ou de catalyseur au nickel pour la réduction du CO2.
Cooperativity in supported metal single atom catalysis
P. Serp
Nanoscale, 2021, 13, 5985-6004. DOI
Control of the single atoms/nanoparticles ratio in Pd/C catalysts to optimize the cooperative hydrogenation of alkenes
C. Rivera-Cárcamo, I. C. Gerber, I. del Rosal, B. Guicheret, R. Castro Contreras, L. Vanoye, A. Favre-Réguillon, B. F. Machado, J. Audevard, C. de Bellefon, R. Philippe, P. Serp
Catal. Sci. Technol., 2021, 11, 984-999. DOI
Origin of the synergistic effect between TiO2 crystalline phases in the Ni/TiO2 catalyzed CO2 methanation reaction
D. Messou, M. Borges Ordoño, A. Urakawa, F. Meunier, B. F. Machado, V. Collière, R. Philippe, V. Bernardin, P. Serp, C. Le Berre
J. Catal., 2021, 398, 14-28. DOI
Cocktails de catalyseurs (crédit P. Serp / LCC Toulouse).
Préparation de catalyseurs supportés par auto-assemblage.
L’utilisation de réactions d’auto-assemblage est une piste prometteuse pour le développement de nano-architectures originales pour des applications de catalyse.
Inspirés des Metal-Organic Frameworks, nous avons développé une voie de synthèse originale qui permet d’obtenir des assemblages de NPs métalliques (mais aussi d’atomes métalliques isolés) liés de manière covalente par des ligands organiques. Jusqu’à présent, plusieurs métaux (Ru, Co, Rh, Au) et trois motifs organiques ont été étudiés : les ligands à base de C60, de triphénylène ou d’adamantane.
La capacité de contrôler la dimensionnalité de l’assemblage est l’un des défis majeurs dans la conception et la compréhension de ces matériaux avancés qui se sont avérés très actifs et sélectifs dans des réactions de chimie fine.
Covalent assemblies of metal nanoparticles – strategies for synthesis and catalytic applications
Y. Min, M. R. Axet, P. Serp
Dans “Recent Advances in Nanoparticle Catalysis”, edited by Nicholas Turner, Carmen Claver and Piet van Leeuwen, Springer, 2020, pp 129-197. DOI
3D Ruthenium Nanoparticle Covalent Assemblies from Polymantane Ligands for Confined Catalysis
Y. Min, H. Nasrallah, D. Poinsot, P. Lecante, Y. Tison, H. Martinez, P. Roblin, A. Falqui, R. Poteau, I. del Rosal, I. C. Gerber, J.-C. Hierso, M. R. Axet, P. Serp
Chem. Mater., 2020, 32, 2365-2378. DOI
Nanocatalysts for high selectivity enyne cyclization: oxidative surface reorganization of gold sub-2-nm nanoparticle networks
H. Nasrallah, Y. Min, D. Poinsot, T.-A. Nguyen, J. Roger, O. Heintz, F. Jolibois, R. Poteau, I. C. Gerber, Y. Coppel, M. L. Kahn, M. Rosa Axet, P. Serp, J.-C. Hierso
J. Am. Chem. Soc. Gold, 2021, 1, 187-200. DOI
Réseau covalent de nanoparticules métalliques (crédit P. Serp).
Catalyse supportée en milieu confiné
Les effets de confinement en catalyse hétérogène ont fait l’objet d’une attention particulière car ils peuvent affecter activité catalytique, sélectivité, mais aussi stabilité.
Bien que la majorité des études portent sur des matériaux de type oxyde, et en particulier les zéolithes, les matériaux carbonés et notamment les nanotubes de carbone permettent également de tels effets.
Des stratégies sont donc étudiée de façon à confiner de façon sélective la phase active de façon à mettre en évidence des effet de confinement dans diverses réaction (hydrogénation, synthèse Fischer-Tropsch).
An efficient strategy to drive nanoparticles into carbon nanotubes and the remarkable confinement effect on their catalytic activity
E. Castillejos, P J. Debouttière, L. Roiban, A. Solhy, V. Martinez, Y. Kihn, O. Ersen, K. Philippot, B. Chaudret, P. Serp
Angew. Chem. Int. Ed., 48, 2009, 2529-2533. DOI
A theory/experience description of support effects in carbon-supported catalysts
I. C. Gerber, P. Serp
Chem. Rev., 2020, 120, 1250-1349. DOI
Beyond confinement effects in Fischer-Tropsch Co/CNT catalysts
A. C. Ghogia, B. F. Machado, S. Cayez, A. Nzihou, P. Serp, K. Soulantica, D. Pham Minh
J. Catal., 2021, 397, 156-171. DOI
Effets de confinement en catalyse supportée (crédit P. Serp).
LCC CNRS
Laboratoire de chimie de coordination du CNRS
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